Según la Secretaría de Marina, Villarreal fue detenido junto a otras dos personas, cuya identidad no fue revelada.
Los tres fueron arrestados en la tarde del domingo sin oponer resistencia, según las autoridades.
Villarreal es considerado como la mano derecha de Héctor Beltrán Leyva, líder de la organización del mismo nombre, que opera desde hace tres décadas en Sinaloa y otras zonas del oeste, norte y centro del país.
El corresponsal de BBC Mundo en México, Ignacio de los Reyes, explicó que "El Grande" mantuvo, además, una cruenta pugna por el control del cartel con Edgar Valdés Villareal, "La Barbie", detenido el 30 de agosto en el estado de México.
Este enfrentamiento, abierto a raíz de la muerte en diciembre del mayor de los hermanos Beltrán, Arturo, "El Barbas", dejó decenas de muertos en Morelos, Guerrero y el estado de México.
CRITICAS AL GOBIERNO
La detención de "El Grande" se produce en momentos en que el gobierno del presidente Felipe Calderón ha recibido numerosas críticas por su campaña militar contra los narcotraficantes que operan en el país.
A pesar de que las autoridades han dado varios golpes contundentes al narco en el último año, la captura de líderes de las organizaciones criminales no ha permitido frenar la ola de violencia que azota a México y que ha dejado más de 28.000 muertos desde diciembre de 2006.
"Tenía un nivel jerárquico equivalente al de Edgar Valdez", declaró a los medios de comunicación mexicanos el portavoz de Seguridad Nacional, Alejando Poiré.
Poiré aclaró que "El Grande", un ex policía por el cual se ofrecía una recompensa de US$2,3 millones, fue detenido al salir de una residencia en la ciudad de Puebla, cercana a la capital mexicana, junto con otras dos personas.
Los tres detenidos fueron llevados a Ciudad de México y están bajo vigilancia de la fiscalía federal.
La captura de Sergio Villarreal "es un nuevo y contundente golpe del gobierno federal al crimen, dada la alta peligrosidad y la jerarquía de esta persona dentro de una de las organizaciones criminales más extendidas en el país que hoy se encuentra profundamente debilitada", afirmó Poiré.
CAMPAÑA CONTRA EL NARCOTRÁFICO
* 16 de diciembre de 2009: muere abatido Arturo Beltran Leyva.
* 29 de julio de 2010: el ejército acaba con la vida del número tres del cartel de Sinaloa, Ignacio "Nacho" Coronel.
* 30 de agosto de 2010: la policía federal anuncia la captura de Edgar Valdez Villarreal, alias "La Barbie".
* 12 de septiembre de 2010: arresto de Sergio Enrique Villarreal Barragán, alias "El Grande".